過氧化氫(H2O2)不僅是一種廣泛應用于環境修復、醫療殺菌和化學合成的環境友好型氧化劑,而且是一種潛在的噴氣汽車和火箭的清潔燃料。目前工業上制備H2O2主要采用蒽醌工藝,然而其涉及到一系列復雜的加氫、氧化反應和大量有機試劑的使用,存在能耗高、安全風險大、污染嚴重的缺點。因此,以水和氧氣為原料的光催化產H2O2是一種安全、環保、節能的技術,具有巨大的發展前景。然而,嚴重的光生載流子重組和緩慢的電荷遷移限制了其產率和選擇性,極大地影響其應用前景。
針對以上問題,我校材料科學與工程學院博士生于文英在“資源綜合利用與環境能源新材料”創新團隊黃洪偉教授、張以河教授和田娜副教授的指導下,通過原位生長策略合成了一系列具有強內建電場的點-片結構Cd0.6Zn0.4S/g-C3N4 Z型異質結,有效改善了光生載流子易重組、遷移慢等關鍵問題,進一步提升了光催化生成H2O2的選擇性及產率。
1.采用原位生長法將Cd0.6Zn0.4S納米顆粒牢固均勻地錨定在超薄g-C3N4納米片上,形成獨特的點-片結構,不僅加速了界面電荷遷移,而且有效地阻礙了Cd0.6Zn0.4S納米顆粒的團聚(圖1)。
2.在可見光輻照下,Cd0.6Zn0.4S/g-C3N4 Z型異質結的H2O2產率達到1098.5μmol g-1 h-1,顯著高于單一Cd0.6Zn0.4S和g-C3N4,也超過了此前報道的大多數氮化碳基和硫化物基光催化劑(圖2)。
3.Cd0.6Zn0.4S納米顆粒與超薄g-C3N4納米片界面處形成了強的內建電場,這種內建電場源于兩者的緊密接觸和電子傳輸能力差異,為Z型電荷轉移和載流子分離提供了強大的驅動力(圖3)。
圖1 點-片結構Cd0.6Zn0.4S/g-C3N4 Z型異質結的合成與形貌表征
圖2 點-片結構Cd0.6Zn0.4S/g-C3N4 Z型異質結的光催化產過氧化氫性能評估
圖3 點-片結構Cd0.6Zn0.4S/g-C3N4 Z型異質結光催化產過氧化氫機理
上述研究成果發表于材料領域國際權威期刊《Journal of Materials Chemistry A》上:Wenying Yu, Zijian Zhu, Cheng Hu, Sen Lin, Yinghui Wang, Chunyang Wang, Na Tian *, Yihe Zhang, Hongwei Huang*. Point-to-face Z-scheme junction Cd0.6Zn0.4S/g-C3N4 with a robust internal electric field for high-efficiency H2O2 production, Journal of Materials Chemistry A, 2023. [IF2021= 14.511]
全文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d2ta10074f